量子级联激光器的发展现状

一、量子级联激光器的首次提出
得益于半导体材料的发展和量子阱激光器的出现，于1971年前苏联科学家Kazarinov R.和Suris R.提出了量子级联激光器(Quantum cascade Laser,QCL)的构想[1]。如图1所示的是量子级联激光器思想萌芽的示意图。
图1  量子级联激光器思想萌芽示意图[1]
首先需要构建出周期性的量子阱，其为超晶格结构。图中U是势垒，e是单电子电量，α是超晶格周期结构的长度，F是外部静态电场强度。则eαF代表了单电子能量，其值首先需满足势阱之间的隧穿条件，根据不确定性关系，ℏ/2≤ΔEΔt，因此ℏ/t≤eαF，其中t为自由电子跃迁所需的时间。但是eαF也不能太大，如果超过了更低一级量子阱的宽度I0，则电子就无法束缚在上一级量子阱的能级上，因此ℏ/t≤eαF≤I0。然后在一定的偏压下，电子从量子阱子带间的基态跃迁到下一个量子阱的激发态，并释放出光子，之后经非辐射弛豫跃迁到同一量子阱的基态，如此重复跃迁实现光的级联放大。非辐射弛豫跃迁依靠电子的散射，将能量转化为晶格振动或横向移动的声子，释放出的声子则能辅助电子从基态隧穿到下一个量子阱的激发态。虽然量子级联激光器的设想提出较早，但是本身结构的设计缺陷以及材料生长技术的限制，这一思想在当时并未受到很多的重视。
二、量子级联激光器的首次实现
直到卓以和等人在材料生长技术(分子束外延技术）取得突破，以及Capasso F.等人在结构设计理论上的发展，第一支量子级联激光器才于1994年诞生于贝尔实验室[2]，是由Faist J.和Capasso F.等人采用InAlAs/InGaAs/InP材料体系研制而成，因此其有源区的设计是三阱耦合斜跃迁结构，如图2所示。
图2  有源区能带示意图[2]
不同于量子阱激光器中电子和空穴复合产生光子的方法，量子级联激光器是单极性器件，只有电子参与。因此最初设想在同一个量子阱中，很难真正地实现量子级联激光器。因为类似于激光器，需要实现粒子数反转才能产生受激辐射，而三阱耦合斜跃迁式结构通过不同的材料和量子阱的宽度成功设计了三能级结构，其中能级3为激发态，由于能级3和能级2的位于不同的量子阱中，波函数重叠较少，提高了能级3电子的非辐射寿命，而能级2和1强烈耦合会降低能级2电子的寿命，容易实现粒子数反转。较长的注入/弛豫区能够很好地帮助电子隧穿到下一个周期，同时也限制了高激发态电子的逃逸。该25级的量子级联激光器实现了10K温度下8.5mW的输出，出射波长为4.2mm附近，最高工作温度为90K，阈值电流密度14KA/cm2。此时的量子级联激光器虽然还有所不足，但是有了基础，在之后的20余年中，量子级联激光器取得了迅猛的发展。
三、量子级联激光器的后续发展及优势
半导体材料制成得激光器具有最明显的优势就是体积小，集成度高，如图3所示是其实物图。并且由于量子级联激光器是单极性器件，其出射的电磁波电场方向与外加电场方向一致，即出射的光具有良好的线偏振特性。
图3  量子级联激光器实物图
其次可以实现很大范围的波长覆盖，因为不同于常规半导体激光器，其发射波长受到材料自身禁带宽度的限制，难以达到远红外乃至太赫兹波段。但是QCL的发射波长是由导带中子带间的能级间距决定的，可以通过调节所用材料和量子阱的宽度来改变子带间的能级间距，从而改变发射波长。目前，能覆盖的中红外波段最短为2.6mm[3]，最长为24mm[4]。而在THz波段能覆盖(60-300mm)，但是仅能在小于200K的温度下工作[5]。
另一个必须要具备的优势是在室温下运转，不同于常规半导体激光器中电子和空穴的分布对温度十分敏感，量子级联激光器有源区中子带波函数曲率接近相同，不易产生俄歇效应。1997年，Faist J.等人通过分布反馈式量子级联激光器(DFB-QCL)实现了室温下脉冲运转，是量子级联激光器的一个重大突破[6]。
要使量子级联激光器实现连续运转，不仅要将电源设计成连续供电，同时另一个重大的问题则是温度。首次实现连续运转的也是Faist J.等人于1996年分别在50K和85K温度的条件下连续输出能量为15mW和2mW，输出波长为4.6mm[7]。但是需要庞大的冷却设备这一点对于小型化的量子级联激光器来说应用起来极为不利，同时输出功率也不够高。实现了室温下连续运转这一重大突破的是Beck M.等人于2002年实现了波长为9.1mm的室温连续工作，器件在292K时输出功率为17mW，最高连续工作温度为321K[8]。
由于温度本身会影响量子级联激光器的有源区厚度，从而影响其输出特性，使其中心波长发射移动。因此在适当的温度范围内可以通过温度实现输出波长的调谐，同时通过控制工作电流也能实现输出波长的调谐。
由于量子级联激光器的特性，一个电子就能激发出与级数相同的电子，因此对比于常规半导体激光器来说，其内量子效率更高，输出功率也更大。目前我国的西北大学在量子级联激光器的高功率工作方面处于国际领先地位。2009年，Bai Y.等人制作了脊宽为400mm，波长为4.45mm的FP腔量子级联激光器，其脉冲工作的峰值功率为120W，阈值电流为20A[9]。2011年，陆全勇等人采取表面光栅的方法制备了单纵模工作在4.8mm附近的量子级联激光器，最高输出平均功率2.4W[10]。
由于量子级联激光器具有的优越特性，红外波段的量子级联激光器可以被广泛应用于大气检测，红外对抗等重要领域，而THz波段的量子级联激光器则可以被应用于生物检测等重要领域，时至今日仍然处于快速发展之中。
参考文献[1]Kazarinov R, Suris R A. Amplification of electromagnetic waves in a semiconductor superlattice ［J］．Sov． Phys． Semicond ,  1971, 5（4）：707-709.[2]J. Faist, F. Capasso, D. L. Sivco, C. Sirtori, A. L. Hutchinson, and A. Y. Cho, “Quantum cascade laser,” Science, vol. 264, pp. 553–556, 1994.[3]Cathabard O, Teissier R, Devenson J, et al. Quantum cascade lasers emitting near 2.6μm. Applied Physics Letters, 2010, 96(14): 141110-1-141110-3.[4]Colombelli R, Capasso F, Gmachl C, et al. Far-infrared surface-plasmon quantum-cascade lasers at 21.5μm and 24 μm wavelengths. Applied Physics Letters, 2001, 78(18): 2620-2622.[5]Fathololoumi S, Dupont E, Chan C W I, et al. Terahertz quantum cascade lasers operating up to~200K with optimized oscillator strength and improved injection tunneling. Optics Express, 2012, 20(4): 3866-3876.[6]J Faist, et al - Continuous Wave Operation of Quan tum Cascade Lasers Based on Vertical Transitions at 4.6 mm . [J]- Superlattices and Microstructures, 1996, 19 (4) : 337~ 345.[7]Faist J, Gmachl C, Capasso F, et al. Distributed feedback quantum cascade lasers. Applied Physics Letters, 1997, 70(20): 2670-2672.[8]Beck M, Hofstetter D, Aellen T, et al. Continuous wave operation of a mid-infrared semiconductor laser at room temperature. Science, 2002, 295(5553): 301-305.[9]Bai Y, Slivken S, Darvish S R, et al. High power broad area quantum cascade lasers. Applied Physics Letters, 2009, 95(22): 221104-1-221104-3.[10]Lu Q Y, Bai Y, Bandyopadhyay N, et al. 2.4W room temperature continuous wave operation of distributed feedback quantum cascade lasers. Applied Physics Letters, 2011, 98(18): 181106-1 181106-3.

一、量子级联激光器的首次提出
得益于半导体材料的发展和量子阱激光器的出现，于1971年前苏联科学家Kazarinov R.和Suris R.提出了量子级联激光器(Quantum cascade Laser,QCL)的构想[1]。如图1所示的是量子级联激光器思想萌芽的示意图。

图1  量子级联激光器思想萌芽示意图[1]
首先需要构建出周期性的量子阱，其为超晶格结构。图中U是势垒，e是单电子电量，α是超晶格周期结构的长度，F是外部静态电场强度。则eαF代表了单电子能量，其值首先需满足势阱之间的隧穿条件，根据不确定性关系，ℏ/2≤ΔEΔt，因此ℏ/t≤eαF，其中t为自由电子跃迁所需的时间。但是eαF也不能太大，如果超过了更低一级量子阱的宽度I0，则电子就无法束缚在上一级量子阱的能级上，因此ℏ/t≤eαF≤I0。然后在一定的偏压下，电子从量子阱子带间的基态跃迁到下一个量子阱的激发态，并释放出光子，之后经非辐射弛豫跃迁到同一量子阱的基态，如此重复跃迁实现光的级联放大。非辐射弛豫跃迁依靠电子的散射，将能量转化为晶格振动或横向移动的声子，释放出的声子则能辅助电子从基态隧穿到下一个量子阱的激发态。虽然量子级联激光器的设想提出较早，但是本身结构的设计缺陷以及材料生长技术的限制，这一思想在当时并未受到很多的重视。
二、量子级联激光器的首次实现
直到卓以和等人在材料生长技术(分子束外延技术）取得突破，以及Capasso F.等人在结构设计理论上的发展，第一支量子级联激光器才于1994年诞生于贝尔实验室[2]，是由Faist J.和Capasso F.等人采用InAlAs/InGaAs/InP材料体系研制而成，因此其有源区的设计是三阱耦合斜跃迁结构，如图2所示。

图2  有源区能带示意图[2]
不同于量子阱激光器中电子和空穴复合产生光子的方法，量子级联激光器是单极性器件，只有电子参与。因此最初设想在同一个量子阱中，很难真正地实现量子级联激光器。因为类似于激光器，需要实现粒子数反转才能产生受激辐射，而三阱耦合斜跃迁式结构通过不同的材料和量子阱的宽度成功设计了三能级结构，其中能级3为激发态，由于能级3和能级2的位于不同的量子阱中，波函数重叠较少，提高了能级3电子的非辐射寿命，而能级2和1强烈耦合会降低能级2电子的寿命，容易实现粒子数反转。较长的注入/弛豫区能够很好地帮助电子隧穿到下一个周期，同时也限制了高激发态电子的逃逸。该25级的量子级联激光器实现了10K温度下8.5mW的输出，出射波长为4.2mm附近，最高工作温度为90K，阈值电流密度14KA/cm2。此时的量子级联激光器虽然还有所不足，但是有了基础，在之后的20余年中，量子级联激光器取得了迅猛的发展。
三、量子级联激光器的后续发展及优势
半导体材料制成得激光器具有最明显的优势就是体积小，集成度高，如图3所示是其实物图。并且由于量子级联激光器是单极性器件，其出射的电磁波电场方向与外加电场方向一致，即出射的光具有良好的线偏振特性。

图3  量子级联激光器实物图
其次可以实现很大范围的波长覆盖，因为不同于常规半导体激光器，其发射波长受到材料自身禁带宽度的限制，难以达到远红外乃至太赫兹波段。但是QCL的发射波长是由导带中子带间的能级间距决定的，可以通过调节所用材料和量子阱的宽度来改变子带间的能级间距，从而改变发射波长。目前，能覆盖的中红外波段最短为2.6mm[3]，最长为24mm[4]。而在THz波段能覆盖(60-300mm)，但是仅能在小于200K的温度下工作[5]。
另一个必须要具备的优势是在室温下运转，不同于常规半导体激光器中电子和空穴的分布对温度十分敏感，量子级联激光器有源区中子带波函数曲率接近相同，不易产生俄歇效应。1997年，Faist J.等人通过分布反馈式量子级联激光器(DFB-QCL)实现了室温下脉冲运转，是量子级联激光器的一个重大突破[6]。
要使量子级联激光器实现连续运转，不仅要将电源设计成连续供电，同时另一个重大的问题则是温度。首次实现连续运转的也是Faist J.等人于1996年分别在50K和85K温度的条件下连续输出能量为15mW和2mW，输出波长为4.6mm[7]。但是需要庞大的冷却设备这一点对于小型化的量子级联激光器来说应用起来极为不利，同时输出功率也不够高。实现了室温下连续运转这一重大突破的是Beck M.等人于2002年实现了波长为9.1mm的室温连续工作，器件在292K时输出功率为17mW，最高连续工作温度为321K[8]。
由于温度本身会影响量子级联激光器的有源区厚度，从而影响其输出特性，使其中心波长发射移动。因此在适当的温度范围内可以通过温度实现输出波长的调谐，同时通过控制工作电流也能实现输出波长的调谐。
由于量子级联激光器的特性，一个电子就能激发出与级数相同的电子，因此对比于常规半导体激光器来说，其内量子效率更高，输出功率也更大。目前我国的西北大学在量子级联激光器的高功率工作方面处于国际领先地位。2009年，Bai Y.等人制作了脊宽为400mm，波长为4.45mm的FP腔量子级联激光器，其脉冲工作的峰值功率为120W，阈值电流为20A[9]。2011年，陆全勇等人采取表面光栅的方法制备了单纵模工作在4.8mm附近的量子级联激光器，最高输出平均功率2.4W[10]。
由于量子级联激光器具有的优越特性，红外波段的量子级联激光器可以被广泛应用于大气检测，红外对抗等重要领域，而THz波段的量子级联激光器则可以被应用于生物检测等重要领域，时至今日仍然处于快速发展之中。
参考文献[1]Kazarinov R, Suris R A. Amplification of electromagnetic waves in a semiconductor superlattice ［J］．Sov． Phys． Semicond ,  1971, 5（4）：707-709.[2]J. Faist, F. Capasso, D. L. Sivco, C. Sirtori, A. L. Hutchinson, and A. Y. Cho, “Quantum cascade laser,” Science, vol. 264, pp. 553–556, 1994.[3]Cathabard O, Teissier R, Devenson J, et al. Quantum cascade lasers emitting near 2.6μm. Applied Physics Letters, 2010, 96(14): 141110-1-141110-3.[4]Colombelli R, Capasso F, Gmachl C, et al. Far-infrared surface-plasmon quantum-cascade lasers at 21.5μm and 24 μm wavelengths. Applied Physics Letters, 2001, 78(18): 2620-2622.[5]Fathololoumi S, Dupont E, Chan C W I, et al. Terahertz quantum cascade lasers operating up to~200K with optimized oscillator strength and improved injection tunneling. Optics Express, 2012, 20(4): 3866-3876.[6]J Faist, et al - Continuous Wave Operation of Quan tum Cascade Lasers Based on Vertical Transitions at 4.6 mm . [J]- Superlattices and Microstructures, 1996, 19 (4) : 337~ 345.[7]Faist J, Gmachl C, Capasso F, et al. Distributed feedback quantum cascade lasers. Applied Physics Letters, 1997, 70(20): 2670-2672.[8]Beck M, Hofstetter D, Aellen T, et al. Continuous wave operation of a mid-infrared semiconductor laser at room temperature. Science, 2002, 295(5553): 301-305.[9]Bai Y, Slivken S, Darvish S R, et al. High power broad area quantum cascade lasers. Applied Physics Letters, 2009, 95(22): 221104-1-221104-3.[10]Lu Q Y, Bai Y, Bandyopadhyay N, et al. 2.4W room temperature continuous wave operation of distributed feedback quantum cascade lasers. Applied Physics Letters, 2011, 98(18): 181106-1 181106-3.