3分钟了解中红外激光器的重要前沿——带间级联激光器

张一^1,2,杨成奥^1,2,尚金铭^1,2,陈益航^1,2,王天放^1,2,张宇^1,2*,徐应强^1,2,刘冰^3**,牛智川^1,2,3***

1中国科学院半导体研究所半导体超晶格国家重点实验室

2中国科学院大学材料科学与光电子技术学院

3北京量子信息科学研究院

什么是带间级联激光器？

带间级联激光器（ICL）是实现3～5 μm波段中红外激光器的重要前沿，其在半导体光电器件技术、气体检测、医学医疗以及自由空间光通信等领域具有重要科学意义和应用价值。近年来，半导体带间级联激光器的量子阱能带理论设计方法和激光器制备核心技术得到迅速提升。

带间级联激光器是一种以6.1 Å 族体系为主，通过量子工程的能带设计及其材料外延、工艺制作而成的可以工作于中红外波段的激光器。由于结合了传统的量子阱激光器较长的上能级载流子复合寿命，以及量子级联激光器（QCL）通过级联结构实现较高内量子效率的优点，在中红外波段具有较大的优势。

研究背景

中红外波段包含了许多气体分子的吸收峰，对于气体分子而言，在中红外波段的中心吸收截面一般比其在近红外区的中心吸收截面高几个数量级。因此，为了获得更高的灵敏度和更低的检测限，利用中红外的可调谐半导体激光器吸收光谱技术（TDLAS）可以实现对特殊或有毒气体的检测。

常见的位于中红外波段的气体分子如图1所示，诸如矿井气体甲烷（CH₄）分子吸收峰位于3260 nm，一氧化碳（CO）分子吸收峰位于4610 nm，二氧化碳（CO₂）分子吸收峰位于4230 nm，氯化氢（HCl）分子吸收峰位于3395 nm，溴化氢（HBr）分子吸收峰位于4020 nm，氮氧化物（NOx）分子吸收峰位于2860 nm和3420 nm，二氧化硫（SO₂）分子吸收峰位于4020 nm，乙烷（C₂H₆）分子吸收峰位于3360 nm等。工作于中红外波段的带间级联激光器可以广泛地应用于气体检测中。

图1 各种气体的吸收峰

除了气体检测外，带间级联激光器也可用于军事领域中。红外半导体激光器由于体积小、效率高、易调制、环境适应强等优点在军事领域得到了广泛应用。红外制导导弹已经从第一代红外寻的制导向第四代3～5 μm中红外波段凝视成像制导发展，该技术大大提高了红外制导导弹的灵敏度和抗干扰能力，使其获得了更远的攻击距离。

此外，中红外波段还可以应用于工业过程控制、临床呼吸诊断、红外景象投影、医学医疗和化学生物威胁探测等领域中；还可以作为光发射机进行通信，实现自由空间内的信息传输。

目前，可以实现中红外波段激光器的主要技术手段包括一类（type-Ⅰ）量子阱（QW）锑化镓（GaSb）基的激光器及其形成的一类级联量子阱激光器。此外还有目前在长波红外和太赫兹波段非常热门的量子级联激光器。本文重点介绍带间级联激光器。

发展历史

带间级联激光器的概念是杨瑞青首次在1994年8月召开的第七届国际超晶格微结构微器件会议的张贴报告中提出的，图2为早期设计的带间级联激光器的能带图。

图2 早期的带间级联激光器有源区能带图

值得注意的是，1994年4月，贝尔实验室在《科学》上报道了第一个子带间量子级联激光器。带间级联和量子级联激光器的研究都源于早期对于半导体超晶格的研究以及通过子带间跃迁实现激光器的探索。在带间级联激光器提出的2～3年内，空穴注入区就已经提出并加入到了带间级联激光器的结构中。同时，W型二类量子阱的概念也被提出，并取代了原先的单边型的二类量子阱。空穴注入区和W型有源区的设计直到今天也一直被采用。

1997年，由休斯顿大学和桑迪亚国家实验室合作完成的第一台可达170 K低温工作的带间级联激光器被报道出来，此后，对于二类量子阱的研究也取得了一定进展，而带间级联激光器也在1998～2000年工作温度逐渐提升至250～286 K，微分量子效率超过了传统极限的100%，从而证实了级联过程。

里程碑式的突破是在2002年，研究人员Yang等实现了第一台室温脉冲激射的带间级联激光器，由18个周期构成，阈值电流大于6 kA/cm²。

2002年之后，带间级联激光器在美国喷气推进实验室（JPL）取得了更加快速的发展，在低阈值电流、高工作温度以及长波长等方向上都取得了瞩目的成果。其中最重要的是2005年，研究人员制作出的单纵模分布反馈式激光器（DFB）可以实现甲烷气体的检测，并于2007年交付美国国家航空航天局（NASA）的好奇号进行火星的甲烷探测。

2008年，美国海军实验室（NRL）经过多年优化和发展，终于实现了里程碑式的第一台室温连续激射的带间级联激光器，连续波最高工作温度可达319 K，激射波长为3.7 μm。2011年，美国海军实验室在材料设计的基础上，又进一步提出了“载流子再平衡”的概念，解决了有源区中电子和空穴的数量不均等问题，通过改变电子注入区中的掺杂浓度，平衡有源区中过高的空穴浓度。之后，德国伍兹堡大学在“载流子再平衡”的基础上，提出了短注入区的设计。

2014年，美国海军实验室通过增加有源级联区的周期数及分别限制层的厚度，进一步提高了带间级联激光器的器件指标，其室温连续输出功率达592 mW，输出特性以及输出波长如图3和4所示。这也是目前带间级联激光器输出功率的最高指标，并在2015年成功制作级联数为10的带间级联激光器。

图3 NRL带间级联激光器电流-输出功率曲线

图4 NRL带间级联激光器的激射光谱

技术难点

• 带间级联激光器的结构和能带设计

带间级联激光器虽然早在1994年就被提出，但是直到2008年才实现室温连续激射。然而几乎在同一时期出现的量子级联激光器已经取得飞速的发展，并在长波红外以及太赫兹波段占据了主要优势。一方面是由于现在对带间级联激光器的研究较少，只有少数几个研究单位在进行这方面的研究，诸如美国海军实验室、德国伍兹堡大学以及俄赫拉荷马大学的研究组等；另一方面是由于带间级联本身设计十分复杂，其内部的原理有些还没有统一的解释，直接导致了带间级联激光器在研究进展上十分缓慢。

然而，每一次对带间级联激光器的更深理解都能带动带间级联激光器本身取得一些显著的进展，比如“载流子再平衡”的设计，以及增加分别限制层的厚度来提高光学限制因子等，这些设计促使带间级联激光器在发展过程中向前迈了一大步。

然而实际上，带间级联激光器本身还有较多需要仔细考虑和优化的地方，需要进行能带设计和材料设计。目前来看，其在能带设计上的难点首先是级联结构的设计。

为实现电子和空穴的重复利用，需要对电子注入区和空穴注入区进行设计，尤其是在更长波长或更短波长下，其电子注入区和空穴注入区的能带结构也需要跟随波长进行一定的微调，这在一定程度上增加了设计的复杂度。

此外，为了降低异质结的电压降，需要在各个不同的区域之间（比如衬底与波导包层之间、波导包层和分别限制层之间、分别限制层和有源级联区之间、上波导包层和上InAs盖层之间）插入总共7组过渡层，这些过渡层需要进行特殊的设计来实现不同区域之间的过渡，而且这些过渡层的设计将会对最终的器件结果产生很大影响。

在设计上，其还需要进一步考虑的是各个区域的掺杂浓度。目前来看，虽然美国海军实验室已经在掺杂浓度方面进行了很多研究，但这些掺杂浓度的设计也同样还有可以调节的余地。通过对不同区域尤其是中心处、界面处和过渡层处的掺杂浓度进行改变，将会对器件的性能产生影响。

• 带间级联激光器的材料生长

由于带间级联激光器的结构特殊，整个器件结构的波导包层、过渡层以及有源级联区大多是由InAs/AlSb超晶格组成。其超晶格的对数高达上千对，短周期超晶格的高频次生长给分子束外延技术带来了严峻的挑战。在具体器件的生长过程中，InAs的生长窗口较窄，最优生长温度较低，而AlSb的高质量生长需要较高的温度，这要求对InAs/AlSb超晶格的生长条件进行折中考虑。

此外，由于InAs/AlSb超晶格材料之间没有共同的原子，其超晶格界面处有可能出现诸如InSb、AlAs等界面，不同的界面类型将会对超晶格的表面形貌、电学和光学性质产生不同的影响。通过五族元素浸润法或表面迁移率增强法可以直接对超晶格的界面类型进行控制，然而这种控制又会进一步增加材料生长的复杂度，并对生长时间产生较大的影响。

而且，InAs、AlSb均不与GaSb衬底晶格匹配，需要调整InAs和AlSb的比率来补偿每层的应变，生长过程中即使很小的应变也会导致较厚的波导包层发生弛豫。同时，界面的控制也会对应变产生一定的影响，在具体的生长过程中需要对这些情况进行考虑。

为了增加光学限制，器件中需要生长较厚的GaSb体材料分别限制层，然而GaSb本身的最优生长温度较高，而InAs/AlSb超晶格以及有源级联区的最优生长温度较低。为了给最重要的有源级联区提供一个平整的表面，需要在生长过程中对各个区域的生长温度进行控制，以达到最优的效果。

此外，在有源级联区以及超晶格的生长过程中，As束流将会导致腔室内的背景变差，进一步将会影响超晶格和有源区及其界面的材料生长质量。因此在材料生长过程中，对As束流的控制也是一个关键。可以利用光学显微镜、原子力显微镜（AFM）、双晶X射线衍射（XRD）来对材料的生长质量进行表征。

• 带间级联激光器的工艺制作

带间级联激光器的制作工艺与常用的边发射激光器制作工艺基本相同，然而由于带间级联激光器的组成大部分为InAs/AlSb超晶格，因此电流在穿过超晶格的波导包层和有源级联区时，在材料的生长方向上会遇到较大的电阻，这种各向异性导致电流非常容易在超晶格中横向扩散。

为了防止电流的横向扩散，通常带间级联激光器的脊条刻蚀深度大于传统的量子阱激光器，需要刻蚀到下分别限制层，也就是刻蚀的位置要超过有源级联区。这种深刻蚀最终会导致器件具有更低的阈值电流密度，从而提高器件的性能。

此外，超晶格的干法刻蚀也对刻蚀条件提出一定的要求，为了获得较好的侧壁，需要调整材料的刻蚀条件，并且通常还要附加一段时间的化学湿法刻蚀来平滑侧壁并去除污染物。

在不同的刻蚀条件下，不同材料的选择比不同，因此侧壁形貌不同，这种不同最终影响器件性能和光束质量，进而影响器件亮度，如图5所示。

图5 七个级联周期的带间级联激光器的SEM 侧壁形貌图。(a)甲烷基刻蚀；(b)BCl₃基刻蚀

此外，与量子级联激光器一样，带间级联激光器的散热也是影响器件性能的一个关键因素。通常，在沉积外延面一侧的金属后，还需要电镀5 μm厚的金层，加强器件的散热。对于绝缘层也会采用具有较高热导率的Si₃N₄来代替热导率相对较低的SiO₂，并将厚金面采用倒焊工艺，缩短级联区与高热导系数的热沉之间的距离，显著提升器件的散热能力，进一步降低连续波模式下的器件阈值电流，提升工作温度，从而增加出光功率。

发展趋势

随着带间级联激光器输出功率的增加，考虑到激光器的实用性，光束质量因子以及亮度开始受到研究者的关注。具有5个级联区、腔长为4 mm、后腔面脊宽为5.5 μm、前腔面为63 μm、taper角度为0.42°的带间级联激光器锥形器件的光束质量因子M²=2.3，亮度B=175 mW。此外，为了提高光束质量，也会将带间级联激光器的脊条做成波纹侧壁来抑制高阶模式,美国海军实验室通过峰谷差别为1 μm、周期为2 μm的波纹侧壁来提高光学限制因子。

同时，带间级联激光器的波长也在向着小于3 μm、大于4 μm的方向发展。在此波段，仍需要进行更多的研究来扩展ICL的工作波长。目前带间级联激光器已经基本可以实现2.7～5.9 μm的室温及室温以上的连续波模式工作。同时，俄赫拉荷马大学在InAs等离子波导上的研究使带间级联激光器的工作波长进一步扩展，在低温下已经可以实现接近10 μm的激光输出。

此外，带间级联激光器的设计理念也被多种器件所采用。采用类似结构的垂直腔面发射激光器（VCSEL）也已经实现2.6 μm的激射波长，而激射波长在3 μm的带间级联LED（ICLED）也已经实现室温工作，且输出功率大于1 mW。同样，基于量子工程的带间级联结构红外探测器（ICIP）的光电器件可以克服载流子扩散长度的限制，高温、高速工作，而且具有低噪声的优点，初步的研究结果表明，带间级联红外探测器可以在400 K以上温度环境中工作。

另外，有关带间级联结构的具体物理机制，如费米能级定扎、V耦合腔带间级联激光器等也得到了进一步的研究。